中国科大实现一氧化碳到乙酸的高效电化学转化

中国科学技术大学高敏锐课题组通过原位还原铜硝石，研制了一种具有高密度堆垛层错的衍生铜催化剂。堆垛层错作为结构缺陷使铜的d带中心上移，增加d电子向CO的 2π*反键轨道的捐赠作用，从而加强*CO的吸附，提高*CO覆盖度。这种高* CO覆盖度促使反应通过*CO-COH→*C=C=O途径向乙酸转化（图1）。相关成果近日以Gerhardtite as a Precursor to an Efficient CO-to-Acetate Electroreduction Catalyst为题发表在《美国化学会志》上。

电催化二氧化碳还原是二氧化碳资源化利用的有效手段，为实现“双碳”目标提供了重要的途径。当前，大量研究工作通过设计多相催化剂，在碱性或中性介质中将二氧化碳高效转化为多碳产物。然而，这些电解环境会伴随大量碳酸氢盐/碳酸盐的形成，导致碳效率利用率低。上述难题可以通过串联电解来解决：即先将二氧化碳转化为一氧化碳，然后再通过一氧化碳电还原来制备多碳产物。在各种多碳产品中，乙酸具有广阔的市场，年生产能力超过1800万吨，广泛应用于聚合物、药品和食品等领域。在工业上，目前主要通过甲醇和一氧化碳的热羰基化制备乙酸，然而这个过程会导致大量的碳排放。通过可再生电能驱动的一氧化碳到乙酸的转化在过去几年中取得了显著进展。为了进一步提高转化效率，研究人员需要开发更高效的催化剂，促进一氧化碳到乙酸的稳定生成。